Guillou studierte unter anderem bei Marcel Dupré, Maurice Duruflé und Olivier Messiaen am Pariser Konservatorium und unterrichtete von 1955-58 als Professor für Orgel in Lissabon. Zwischen 1958 und 1963 lebte er in Berlin und wurde 1963 zum Titularorganisten an der Pariser Kirche Saint-Eustache ernannt. Auf Vermittlung seines Freundes Karl Richter unterrichtete Guillou von 1970 bis 2005 bei den Züricher Meisterkursen und konzertierte regelmäßig als Organist und Pianist in der Münchner Markuskirche. Er ist ein weltweit gefragter Konzertorganist, Improvisator und Orgelsachverständiger, nach dessen Plänen verschiedene Orgeln in Europa erbaut worden sind.